Nature Energy：机器学习登顶能源顶刊！下一个热点已经到来！(2)

要点 ： 高活性氧还原电极发现的总体工作流程如图1所示，包括机器学习模型训练和材料筛选、实验验证和DFT分析三个主要部分。首先通过基于对称电池测试的电化学阻抗谱（EIS）作为初始数据集，收集各种材料ASR值作为活性指标，选择了九个离子描述符，包括A位和B位：ISA值（AISA和BISA）、离子电负性（AIEN和BIEN）、离子半径（R

A

和R

B

）和电离能（AIE和BIE），以及容差因子（ t ）。然后实施了八种不同的回归方法来拟合准备好的数据集，包括四种线性回归方法和四种非线性回归方法，在这项工作中具有最佳拟合结果的回归模型用于预测未开发材料的ASR值。为了验证预测，作者选择了具有低预测值的潜在材料进行合成、表征和测试。最后，进行DFT计算以获得电子结构信息，从而阐明指定描述符在ORR过程中的作用。

图2.模型评估和描述符重要度分析

要点 ： 使用均方误差（MSE）作为训练和评估指标，较低的MSE表示更好的性能。结果显示，非线性方法大大优于线性模型，表明ASR和离子描述符之间的关系是复杂和隐含的。在所有方法中，ANN模型的ASR拟合结果最好，在训练集和测试集上的MSE值分别为0.0090和0.0131 Ω cm

2

。如图2b所示，所有描述符都有助于构建ANN模型，它们与A位或B位阳离子的物理和化学特征密切相关。BISA在模型中显示出最大的重要性程度，它可能与内在ORR活性有很强的相关性；已知具有各种氧化态的B位过渡金属阳离子是ORR 的吸附和解吸中间体，而BISA表明它能够接受来自分子氧或氧中间体的一对电子，这些电子在反应过程中充当路易斯碱。

请注意，低重要性并不意味着相应的描述符与性能无关，因为可能有多个描述符编码相同的信息，模型会选择其中一个，且进一步分析了不同特征组合的重要性（图2c）。ISA组合表现出最大的重要性，表明它可以被确定为ORR活动的影响因素。然后，将内在ORR活动趋势呈现为AISA、BISA和两者组合的函数（图2d，f）。尽管存在一些偏差，但在大多数数据点上都观察到线性总体趋势，其中较低的AISA和较高的BISA导致在一定范围内更好的ORR活性。 图3.合成的钙钛矿氧化物样品的结构和电化学性能

要点 ： 为了阐明这些筛选的正极材料的ORR动力学，通过弛豫时间（DRT） 模型的分布分析EIS光谱，并且阻抗随着温度的降低呈指数增加。作者还比较了在550和500℃下测量的四种材料的DRT（图3e）。如图3e所示，电化学过程可以分解为三个峰，分别表示为高频（P

HF